Is í aidhm na Leabharlainne gach leabhar clóbhuailte a bhailiú agus a chur ar fáil ar inspéise d'Éirinn iad; is é sin le rá, gach leabhar a fhoilsítear in Éirinn; gach leabhar le húdair Éireannach (beag beann ar ábhar); agus gach leabhar ina bhfuil ábhar inspéise d'Éirinn. Tá an Leabharlann i dteideal cóip a fháil de gach mír chlóbhuailte a fhoilsítear i bPoblacht na hÉireann faoi reachtaíocht na taisce dlíthiúla. Ceannaítear an t-ábhar a fhoilsítear i dTuaisceart Éireann, fearacht an ábhair a fhoilsítear thar lear.
"Brush Work" le EC Yeats, Londain, 1896 (LO 4508).Faightear roinnt ábhair freisin trí bhronntanas. Faigheann an Leabharlann leabhair reatha agus leabhair as cló. Tá timpeall milliún mír a chuimsíonn éagsúlacht ábhar sa bhailiúchán de leabhair chlóbhuailte. Is é beartas na sealbhúchán faoi láthair ná speisialú in ábhar inspéise d'Éirinn.
Is i gcomhair tagartha sna seomraí léitheoireachta amháin atá bailiúchán na Leabharlainne. Níl na leabhair ar fáil ar iasacht.